REFORMACIÓN DE METANO CON Co2 SOBRE PEROVSKITAS La1-xSrxMo3 (M = Co, Ni, Fe, Mn) SÍNTETIZADAS POR EL MÉTODO DE AUTO-COMBUSTIÓN

Resumen

Se prepararon óxidos tipo perovskita La_1-xSr_xMo₃ (M = Co, Ni, Fe, Mn; x = 0, 0,2) por el método de auto-combustión. Los mismos fueron usados como precursores catalíticos en la reformación de metano con CO₂ para producir gas de síntesis (CO + H₂). La reacción se llevo a cabo a 700ºC y 1 atm de presión, bajo régimen de pulsos con una relación de CH₄/CO₂ = 1. Se observa  que  la  perovskita LaNiO₃ muestra una alta actividad mientras que La_1-xSr_xMO₃ (M = Co, Fe, Mn) no presenta actividad. La actividad catalítica varía con el contenido de Sr en el siguiente orden: LaNiO₃ > La_0,8Sr_0,2NiO₃ >> La_1-xSr_xFeO₃ ~ La_1-xSr_xMnO₃ > La_1-xSr_xCoO₃. Los resultados de DRX revelan que la reducción de los sólidos ocurre a través de especies intermediarias hasta formar Ni⁰, La₂O₃ y SrO. Durante el curso de la reacción el níquel permanece bajo la forma Ni⁰ mientras que se forman las fases SrCO₃ y La₂O₂CO₃ que permiten la oxidación de metano y la regeneración de la fase La₂O₃. La falta de formación de carbón se atribuye a la presencia de estas fases.

Palabra Clave: Reformación, gas de síntesis, perovskita, auto-combustión

ABSTRACT

Perovskite-like oxides of the La_1-xSr_xMo₃ type (M = Co, Ni, Fe, Mn; x = 0, 0.2) were prepared by the autocombustion method and used as catalytic precursos in the CO₂ reforming of methane to produce synthesis gas (H₂ + CO). The reaction was carried out in a pulse regime at 700ºC and 1atm with a CH₄ to CO₂ ratio equal to 1. The LaNiO₃ perovskite revealed an increased activity, whereas the La_1-xSr_xMO₃ (M = Co, Fe, Mn) presented none. The Sr content influenced the catalytic activity as follows: LaNiO₃ > La_0.8Sr_0.2NiO₃ >> La_1-xSr_xFeO₃ ~ La_1-xSr_xMnO₃ > La_1-xSr_xCoO₃. X-ray diffraction shows that solid reduction occurs through intermediate phases until Ni⁰, La₂O₃ and SrO are formed. The nickel remains under the Ni⁰ form throughout the reaction while phases SrCO₃ and La₂O₂CO₃, which allow for the oxidation of methane and the regeneration of the La₂O₃ phase, are formed. The lack of carbon formation is ascribed to the presence of these phases.

Key Words: CO₂ methane reforming, syngas, perovskite, autocombustion